Главное научное достижение Полинга – учение о химической связи, развитое им в конце 20-х – начале 30-х годов и нашедшее полное выражение в его книге The Nature of Chemical Bond and the Structure of Molecules and Crystals. Эта книга впервые вышла в 1939 г., второе издание появилось в 1940 г. (в 1942 г. и 1944 г. были напечатаны дополнительные тиражи второго издания). Затем книга переиздавалась многократно и была переведена на десятки языков. К концу 40-х годов она стала всемирно известной, общепризнанной на долгие годы и легла в основу многочисленных курсов общей, неорганической и органической химии. Вряд ли в истории химии найдется другая книга, завоевавшая столь большую популярность.