È considerato insieme all'amico e poeta William Wordsworth tra i fondatori del Romanticismo inglese, in particolare per la cura e la pubblicazione, nel 1798, del volume Ballate liriche (Lyrical Ballads). Tra le sue opere più celebri si ricordano il poema narrativo La ballata del vecchio marinaio (The Rime of the Ancient Mariner), il frammento Kubla Khan e l'opera in prosa Biographia Literaria.