Estabelecido em 1917 pela NACA, a construção sofreu atrasos devido aos esforços relativos à Primeira Guerra Mundial. Em Abril de 1920, o Presidente Wilson concordou com a sugestão do pessoal da NACA e batizou o Centro de "Langley Memorial Aeronautical Laboratory" em homenagem ao Dr. Samuel P. Langley (1834-1906), o terceiro secretário da Smithsonian Institution, e o Centro foi dedicado oficialmente a ele em 11 de Julho de 1920. Passando a ser o único centro de pesquisas aeronáuticas da NACA até a década de 40 quando outros centros foram criados.

Atualmente o Centro dedica dois terços dos seus programas à aeronáutica, e o restante ao espaço. As pesquisas do LaRC usam mais de 40 túneis de vento para melhorar a segurança, performance e eficiência de aviões e espaçonaves. Entre 1958 e 1963, quando a NASA iniciou o Projeto Mercury, o LaRC serviu como o escritório central do Space Task Group, que em 1962-63 foi transferido para o Manned Spacecraft Center(hoje em dia Lyndon B. Johnson Space Center).