No início, Liam não queria ser um cantor, mas sim um corredor olímpico. No entanto, ele decidiu ser cantor depois que seu talento foi descoberto na sua escola e se recusou a fazer parte de uma equipe olímpica. Desde que se juntou a One Direction, Payne, junto com os companheiros de banda Niall Horan, Zayn Malik (que deixou a banda no dia 25 de março de 2015), Harry Styles e Louis Tomlinson, já lançaram cinco álbuns comercialmente bem sucedidos, realizaram duas turnês mundiais e ganharam vários prêmios, incluindo cinco BRIT Awards e três MTV Video Music Awards. O single de estréia, "What Makes You Beautiful", estreou no número um na UK Singles Chart e desde então vendeu mais 5 milhões de cópias em todo o mundo, tornando-se um entre os singles Best-sellers. Em sua carreira com One Direction, escreveu canções como "Taken", "Everything About You", "Same Mistakes", "Last First Kiss", "Back For You" e "Summer Love", pertencentes aos álbuns Up All Night e Take Me Home.