הפרובינציה נוסדה בשנת 1629 על ידי סר רוברט הית', שהיה התובע הכללי בתקופתו של המלך צ'ארלס הראשון וקיבל ממנו צ'ארטר לצורך העניין. הפרובינציה נקראה על שמו של המלך צ'ארלס (שבלטינית שמו הוא קרולוס). לאחר תחילת הרסטורציה, בשנת 1660, ניסו יורשיו של הית' לחדש את הצ'ארטר, אולם צ'ארלס השני קבע כי הוא מבוטל. בשנת 1663 המלך החדש העניק את הפרובינציה לשמונה אצילים שכונו הבעלים-הלורדים (lord proprietors): אדוארד הייד, הרוזן הראשון מקלרנדון; ג'ורג' מונוק, הדוכס הראשון מאלבמרל; וויליאם קרייבן, הרוזן הראשון מקרייבן; הברון ג'ון ברקלי ואחיו סר וויליאם ברקלי, שהיה גם מושל הקולוניה של וירג'יניה; אנתוני אשלי קופר, הרוזן שאפטסברי הראשון; וסר ג'ון קולטון. מבין השמונה הרוזן שאפטסברי היה האקטיבי ביותר בניהול ענייניה של הפרובינציה ויחד עם עוזרו, הפילוסוף ג'ון לוק, הוא סייע בניסוח "החוקה היסודית של קרוליינה". תחת הצ'ארטר המלכותי לשמונת האצילים הייתה הזכות לנהל את ענייניה של הקולוניה באופן עצמאי ובסמכות כמעט זהה לזו של המלך.
במהלך השנים נעשו מספר ניסיונות להקים בפרובינציה התיישבות איתנה ועצמאית. בשנת 1670 הרוזן שאפטסטברי הקים את היישוב צ'ארלס טאון שברבות הימים הפך לעיר צ'ארלסטון, כיום בקרוליינה הדרומית.