A religião foi incorporada por grande parte da população, mas ainda existiam focos consideráveis de
paganismo e
zoroastrianismo. Em
301, a
Armênia se tornou a primeira nação do mundo a se tornar oficialmente
cristã, 12 anos antes de
Constantino dar liberdade de culto aos
cristãos em
Roma. Essa conversão deve-se a
São Gregório, o Iluminador e ao rei
Tirídates III. As famílias do monge e do rei eram de dinastias rivais, que há anos vinham brigando pelo poder na
Armênia e na
Pérsia. Quando Tirídates III foi coroado, Gregório (Ou Krikor em armênio), compareceu na coroação, sendo revelado para todos quem era (adversário do rei e cristão). Tirídates III mandou encarcerar Krikor num poço aos pés do Monte Ararate e lá ele ficou por 15 anos. Conta a tradição que o Tirídates III passou a sofrer de
licantropia, passando a agir como um javali. Nenhum dos tratamentos ministrados ou ritos pagãos fizeram efeito. Atendendo aos apelos da irmã do Rei, Krikor foi retirado do poço e colocou-se a orar pelo Rei, fazendo com que este voltasse à sua consciência. Em agradecimento, o Rei proclamou Cristo como único na
Armênia e Krikor como chefe da Igreja Apostólica Armênia, construindo perto de Erepuni (atual
Erevan, capital da
Armênia) uma catedral para ser a Santa Sé Armênia. Esse templo foi chamado de Etchmiadzin e foi construido com pedras trazidas diretamente do Monte Ararate.
A Igreja Apostólica Armênia se separou das demais Igrejas do mundo após o
Concílio de Calcedônia em
451, por não aceitar as determinações consideradas pró-nestorianistas. Esse cisma a separa tanto das suas irmãs
Católicas quanto das suas irmãs
Ortodoxas, pois a Igreja Armênia aceita apenas a autoridade dos três primeiros
Concílios Ecumênicos, enquanto a
Igreja Ortodoxa aceita sete e a
Igreja Católica aceita vinte e um. A Igreja Armênia é chamada de
monofisista por alguns mas vale lembrar que ela também considerou
herética a existência apenas da natureza divina de Cristo, defendida por
Eutiques, mas também refutou a existência bem delimitada e inconfusa de Humanidade e Divindade na pessoa de Jesus, defendida por
Nestório. A Igreja Armênia achou um ponto de equilíbrio entre as duas doutrinas, aceitando que em Jesus há a parte humana e a parte divina, havendo apenas uma natureza do verbo encarnado.